В 1902 г. она отказывается от должности директора института и начинает изучать в Римском университете философию, экспериментальную психологию, антропологию и педагогику.
В это время она посещает множество начальных школ, анализируя методы обучения и придя, в конце концов, к убеждению, которое стало ее педагогическим кредо, а именно: воспитание возможно только тогда, когда ребенку предоставляется полная свобода действий, которая сдерживается лишь в особых случаях, связанных с опасностью для его жизни. Монтессори начинает изучать педагогику и психологию. Но еще больше ее привлекала антропология, а именно, вопросы эволюционного развития человека, природные факторы, влияющие на умственное развитие ребенка.